Nghiên cứu bằng lý thuyết phiếm hàm mật độ về cấu trúc hình học và cấu trúc điện tử của các cụm nguyên tử Al18Ti và hoạt động xúc tác của chúng đối với quá trình oxy hóa CO
Thanh bên của bài viết
Nội dung chính của bài viết
Tóm tắt
Phiếm hàm B3LYP kết hợp với bộ cơ sở 6-311+G(d) đã được sử dụng để tối ưu hóa các cấu trúc hình học cùng với tần số dao động của các cụm nguyên tử Al19+ và Al18Ti hội tụ về cấu trúc nhị thập diện kép, và các vị trí Ti ở đỉnh trên cùng của hình nhị thập diện kép trong trường hợp cụm Al18Ti. Những thay đổi trong cấu trúc electron của các cụm đã được xác định, theo đó có sự phân tách mức năng lượng của các orbital lớp 1P, 1D, 1F, 2P, 2D và sự xuất hiện của các orbital 3d của Ti trong cấu hình electron. Khả năng xúc tác của cụm Al18Ti đối với phản ứng CO và O2 đã được nghiên cứu sơ bộ, nguyên tử Ti đóng vai trò trung tâm trong việc liên kết với CO và O2, làm suy yếu cả liên kết O=O và C≡O và tạo điều kiện cho sự hình thành CO2.
Lượt tải xuống
Chi tiết bài viết
Tài liệu tham khảo
Baletto, F., & Ferrando, R. (2005). Structural properties of nanoclusters: Energetic, thermodynamic, and kinetic effects. Reviews of Modern Physics, 77(371), p. 5156.
Becke, A. D. (1993). Density-functional thermochemistry. III. The role of exact exchange, J. Chem. Phys., 98, p. 5648.
Charkin, O. P., Charkin, D. O., Klimenko, N. M., & Mebel, A. M. (2002). A theoretical study of isomerism in doped aluminum XAl12 clusters (X = B, Al, Ga, C, Si, Ge) with 40 valence electrons. Chemical Physics Letters, 365, p. 494.
Chen, M., Zhang, L., & Wu, X. (2021). Electronic structure and properties of aluminum clusters: A computational study. Computational Materials Science, 182, p. 109763.
Chuang, F. C., Wang, C., & Ho, K. (2006). Structure of neutral aluminum clusters Aln (2⩽n⩽23): Genetic algorithm tight-binding calculations. Physical Review B, 73, p. 125431.
Esquivel, J., & Gupta, R. K. (2017). Corrosion behavior and hardness of Al–M (M: Mo, Si, Ti, Cr) alloys. Acta Metallurgica Sinica, 30, p. 333.
Fan, B., Ge, G. X., Jiang, C. H., Wang, G. H., & Wan, J. G. (2017). Structure and magnetic properties of icosahedral Pdx Ag13−x (x = 0–13) clusters. Scientific Reports, 7 (1).
Frisch, M. J., Schlegel, H. B., Scuseria, G. E., Robb, M. A., Cheeseman, J. R. & Montgomery, J. A. (2009). Gaussian 09 Revision: D.01.
Ge, G. X., Han, Y., Wan, J. G., Zhao, J. J., & Wang, G. H. (2013). The role of TM’s (M’s) d valence electrons in TM@X12 and M@X12 clusters. Journal of Chemical Physics, 139, p. 174309.
Hohenberg, P. & Kohn, W. (1964). Inhomogeneous Electron Gas, Phys. Rev. B, 136, 864. 79 The University of Phan Thiet Journal of Science (UPTJS) - Vol.2, Issue 5 December 2024. ISSN: 3030-444X (17 pages)
Jia, J., Wang, J. Z., Liu, X., Xue, Q. K., Li, Z. Q., Kawazoe, Y., & Zhang, S. B. (2002). Artificial nanocluster crystal: Lattice of identical Al clusters. Applied Physics Letters, 80, p. 3186.
Knickelbein, M. B. (2001). Experimental observation of superparamagnetism in manganese clusters. Physical Review Letters, 86, p. 5255.
Li, H. F., Kuang, X. Y., & Wang, H. Q. (2011). Probing the structural and electronic properties of lanthanide-metal-doped silicon clusters: M@Si6 (M = Pr, Gd, Ho). Physics Letters A, 375, p. 2836.
Li, X., Kuznetsov, A. E., Zhang, H. F., Boldyrev, A. I., & Wang, L. S. (2001). Observation of all-metal aromatic molecules. Science, 291, p. 859.
Li, X., Zhang, H., Wang, L., Kuznetsov, A. E., Cannon, N. A., & Boldyrev, A. I. (2001). Experimental and theoretical observations of aromaticity in heterocyclic XAl3 − (X = Si, Ge, Sn, Pb) systems. Angewandte Chemie, 113, p. 1919.
Li, Y., Tam, N. M., Woodham, A. P., Lyon, J. T., Li, Z., Lievens, P., Fielicke, A., Nguyen, M. T., & Janssens, E. (2016). Structural evolution and electronic properties of CoSin − (n = 3-12) clusters: Mass-selected anion photoelectron spectroscopy and quantum chemistry calculations. Journal of Physical Chemistry C, 120, p. 19454.
McLean, A. D. & Chandler, G. S. (1980). Contracted Gaussian-basis sets for molecular calculations. 1. 2nd row atoms, Z=11-18, J. Chem. Phys., 72, p.p. 5639-48.
Nguyen Minh Tam, Long Van Duong, Ngo Tuan Cuong, & Minh Tho Nguyen (2019). Structure, stability, absorption spectra and aromaticity of the singly and doubly silicon doped aluminum clusters Aln Sim 0/+ with n = 3-16 and m = 1, 2†. RSC Adv., 9, p. 27208.
Perdew, J. P., Burke, K. & Ernzerhof, M. (1996). Generalized gradient approximation made simple, Phys. Rev. Lett., 77, p. 3865.
Raghavachari, K., Binkley, J. S., Seeger, R. & Pople, J. A. (1980). Self-Consistent Molecular Orbital Methods. 20. Basis set for correlated wave-functions, J. Chem. Phys., 72, p.p. 650-54.
Rao, B. K., & Jena, P. (1999). Evolution of the electronic structure and properties of neutral and charged aluminum clusters: A comprehensive analysis. Journal of Chemical Physics, 111, p. 1890.
Reinhard, P. G., & Suraud, E. (2004). Introduction to Cluster Dynamics. Wiley-VCH.
Roach, P. J., Woodward, W. H., Castleman, A. W., Reber, A. C., & Khanna, S. N. (2009). Active sites, spin, and reactivity of clusters. Science, 323, p. 492.
Sengupta, T., Das, S., & Pal, S. (2016). Transition metal doped aluminum clusters: An account of spin. Journal of Physical Chemistry C, 120, p. 10027.
Wang, M., Huang, X., Du, Z., & Li, Y. (2009). Structural, electronic, and magnetic properties of a series of aluminum clusters doped with various transition metals. Chemical Physics Letters, 480, p. 258.
Wang, Y., & Li, Y. (2020). Computational studies on the electronic structure of aluminum clusters with various dopants. Journal of Molecular Modeling, 26, p. 50.
Varano, A., Henry, D. J., & Yarovsky, I. (2010). Theoretical study of the geometries and dissociation energies of molecular water on neutral aluminum clusters Aln (n = 2–25). Journal of Physical Chemistry A, 114, p. 3602.
Wang, H. Q., Kuang, X. Y., & Li, H. F. (2010). Density functional study of structural and electronic properties of bimetallic copper–gold clusters: Comparison with pure and doped gold clusters. Physical Chemistry Chemical Physics, 12, p. 5156.
Yang, J. M., Zhao, T., Ge, G. X., & Zhang, X. (2016). Manipulation of magnetic anisotropy in Irn+1 clusters by Co atom. Physica A: Statistical Mechanics and its Applications, 453, p. 194.